一步固相反應制備鋁改性活性炭對礦井水中氟化物的超快去除

【摘要】：礦井水中氟化物（F~(-)）超標已成為制約我國西部礦區煤炭綠色開發的主要挑戰之一。針對該問題，開發了機械化學法一步固相反應制備鋁改性活性炭（AC-Al）的方法，解決了常規水熱法改性活性炭產生廢液廢渣、制備周期長的問題，并實現了礦井水中氟化物的快速、高效去除。研究了Al添加量、pH、共存陰離子和有機物、吸附劑投加量及反應時間等對除氟性能的影響。AC-Al除氟性能與Al添加量成正比，添加量為0.32 g，吸附反應30 s時，水中氟化物去除率達到80%以上。pH在3～10范圍內，氟化物去除率均大于80%，具有良好的水質適應性。吸附過程更符合Langmuir模型，即為單層吸附，理論飽和吸附量為1.47 mg/g。吸附過程符合準一級動力學模型。硫酸根離子、氯離子和碳酸氫根離子（1000 mg/L時）、腐殖酸對氟化物去除沒有影響，氯離子和碳酸氫根離子濃度為3000 mg/L時，除氟率分別降低約21%和17%。AC-Al投加量為10 g/L時，礦井水中氟化物去除率達84.9%（30 s內），濃度從4.85 mg/L降低至0.73 mg/L，滿足《地表水環境質量標準》（GB3838-2002）中F~(-)濃度限值（I、II、III類水），礦井水中氟化物吸附過程同樣符合準一級動力學模型。元素面分布表明，Al均勻地負載于活性炭表面；氟化物均勻吸附在AC-Al上，與Al分布特征相似，證明Al是氟化物吸附潛在活性位點。X射線光電子能譜結果表明，氟化物吸附前后，AC-Al表面的Al元素結合能從74.20 eV升高至74.28 eV、77.80 eV兩種狀態，說明Al與F結合形成了Al-FOH、Al-F化學鍵，是快速穩定除氟的直接原因。同時，AC-Al吸附劑上的Al溶出量很低（0.34 μg/g）。機械化學法制備的鋁改性活性炭除氟效果良好，可為除氟吸附劑制備提供新的普適性技術路徑，同時為解決礦井水除氟問題提供技術支撐。